通讯单位：北京工业大学；清华大学
提高甲烷燃烧催化剂的低温耐水性对其工业应用具有重要意义，具有挑战性。
北京工业大学戴洪兴教授、刘雨溪教授和清华大学王定胜教授提出了一种新的策略，将原子分散的钨(促进剂)沉积在纳米催化活性位点(以PdW1的形式存在)上，使进一步煅烧后在PdO表面形成Pd-O-W1类纳米化合物。所得到的负载型催化剂具有比传统催化剂更强的抗水性能。
图1. (A) PdW1/Al2O3的制备过程图，(B) PdW1/Al2O3的HAADF-STEM和粒径分布(插图)，(C, D) PdW1/Al2O3的像差校正HAADF-STEM和(E)EDX元素分布。制备样品在(F) Pd k-edge和(G) W L3-edge的EXAFS光谱的傅里叶变换，(H) PdW1/Al2O3, WO3和W箔的小波变换图。
相关工作以“Electronically Engineering Water Resistance in Methane Combustion with an Atomically Dispersed Tungsten on PdO Catalyst”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
图2.水蒸气浓度对(A) PdW1/Al2O3和(B) Pd/Al2O3在SV=40000 mL g-1 h-1下甲烷燃烧催化活性和选择性的影响。
要点2.力学研究表明，原子分散的钨可以通过形成Pd-O-W1物种来改变PdO NPs的电子态。综合表征结果证实，甲烷的催化燃烧涉及水。水存在时，在催化剂表面通过过氧化氢促进反应机理进行。
要点3.密度泛函理论计算结果表明，原子分散的钨的电子转移使钯的d带中心上升，这大大促进了氧在催化剂上的吸附和活化。
这一发现为生产以金属单原子为促进剂的水热稳定负载贵金属催化剂提供了一个新的研究视角。
图3. (A)水蒸气存在下PdW1/Al2O3对H2O和O2的解吸曲线;(C) O2-TPD或H2O-O2-TPD在PdW1/Al2O3上的H2O和(D) O2脱附曲线;(E) CH4-TPD或CH4-H2O-TPD在PdW1/Al2O3上的H2O和(F) CO2解吸曲线。
图4. PdW1/Al2O3 (A)在250℃不同气体条件下和(B)在H2O-O2吹扫CH4条件下的原位DRIFTS光谱;(C) CH4-TPSR在360℃下PdW1/Al2O3上引入和截流反应气体实验的产物分布;(D) O2或O2- h218o预处理PdW1/Al2O3样品CH4-TPR同位素示踪实验中的CO2分布(E) PdW1/Al2O3在O2或O2- h218o不同加热气氛下CH4-TPO同位素示踪实验中的CO2分布;以及(F) H2O存在下O2活化的反应图式(蓝色代表H2O中的元素，红色代表氧中的元素。
图5. (A) PdO和Pd-O-W1上的吸附能;(B) Pd-O-W1结构的电荷密度差，黄色和青色代表电子密度的积累和损失;(C) Pd-O-W1和(E) PdO的总态密度;Pd-O-W1 (D)和PdO (F)催化剂在H2O和O2吸附作用下的电荷密度差。
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