JMCA:用于痕量 CO2 捕获的MOFs中形态和孔功能化的调节

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温室气体排放造成的气候问题和全球变暖已成为我们最棘手的挑战之一。CO2是化石燃料过度燃烧产生的气体,对人类和大气环境构成了严重威胁。从燃料气中有效地捕获和分离CO2是至关重要的,但由于它的分子尺寸以及在燃料气中较低的浓度使其分离较为困难。此外,CH4作为一种理想的燃料,通常从天然气中获得,因此容易受到CO2的污染。如何有效地降低天然气管道运输所需的二氧化碳浓度,获得高纯CH4(>99.5%),是工业分离和科学研究所面临的严峻挑战。

图 解析

要点:如图,左边为之前 献中 道过的一种Co-MOF,该材料具有一维通道。右边为将上述提到的Co-MOF材料与PYZ通过简单加热反应,得到一个PYZ配位的Co-MOF,该材料拥有一个Y型的孔通道,其横截尺寸为5.88。

要点:为了探索微波反应过程中最优的合成条件,进行了SEM测试。3a-3d表明 pH 对晶体生长方向和尺寸有较大影响。后面又探索了反应时间对尺寸的影响,后期考虑到较小尺寸的晶体可以加速气体分子的传质,因此改用醋酸钠来调节晶体尺寸。应用醋酸钠调节后,晶体表现出准六角形,当醋酸钠用量为2.0g时,其尺寸和形状达到最优状态。

要点:如图4a,表明优化后的材料1a’在400-1000ppm的低浓度下,对CO2的吸附量较高,其中1a’在 1000ppm 处的吸附量为 5.70mmol/g。其吸附量与其他材料相比较高。后期又测试了该材料对CH4和 N2的吸附情况,吸附曲线可以看出该材料具有较好的CO2/CH4和 CO2/N2分离潜力,IAST也证明了材料的分离能力,其选择性与其他材料相比也较上等。

要点:如图,动力学测试表明材料中CO2的扩散速度较快,而H2O在该材料中的扩散行为被阻断。

要点:如图,展示了新材料中CO2的作用位点,进一步说明了该材料具有较高CO2吸附量的原因。

要点:穿透曲线证明了该材料良好的CO2/CH4和 CO2/N2分离能力,循环测试证明材料具有较好的循环稳定性。

总结与展望

DOI:10.1039/d1ta09974d

Link:https://doi.org/10.1039/D1TA09974D

 

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