1. Nano Letters：Ag25团簇用于光催化CO2加氢制甲烷实现近100%选择性
将主要温室气体CO2转化为碳氢化合物用于化学工业是一种极具前景的可再生能源利用途径。光催化CO2还原为CH3OH和CH4等增值化学品是一种可行的途径。
近日，南京大学金钟教授，马晶教授，Xu Liu 道了使用具有精准原子结构的Ag25团簇来高选择性地光催化CO2加氢生成CH4。
要点1.Ag25团簇具有分子类性质和表面等离激元共振，在光催化的CO2还原中表现出具有竞争性的催化活性，在相对温和的温度（100 °C）下生成甲烷的选择性几乎为100%。
要点2.密度泛函理论（DFT）计算表明，Ag25团簇上CO2的吸收在能量上是有利的。此外，研究人员通过operando红外光谱研究了Ag25型簇合物催化剂的CO2甲烷化反应，发现甲烷的生成采用了一种通过甲酰和甲醛物种转化生成表面CHx的-H辅助的多电子反应途径。
这项工作提出了一种通过结构精准的金属簇合物催化剂进行高性能CO2甲烷化的策略。
Yan Xiong, et al, Photodriven Catalytic Hydrogenation of CO2to CH4with Nearly 100% Selectivity over Ag25Clusters, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02784
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02784
2. Nano Letters：一种可用于近100%选择性的广谱太阳能驱动的CO2甲烷化的Rh/Al纳米天线光热催化剂
太阳能驱动的CO2转化是实现碳中性经济的一种有前途的绿色和可持续途径。然而，合理设计广谱太阳光驱动的催化体系以有效减少CO2排放是一个持续的挑战。
近日，南京大学金钟教授 道了开发了一种用于广谱光热CO2甲烷化反应的Rh/Al纳米天线催化剂设计，该催化剂具有前所未有的高甲烷产率和近100%的选择性。
要点1.首先，采用电爆铝丝的方法制备了直径约40-100 nm的球形Al纳米粉。在暴露于空气中时，Al表面覆盖了一层1-2 nm厚的非晶态Al2O3层。以RhCl3·3H2O为Rh前驱体，采用乙二醇还原法在Al纳米粉表面修饰了直径为2-3 nm的超细Rh纳米团簇（Rh/Al纳米天线催化剂）。
要点2.Rh与紧密堆积的Al纳米结构相结合，构建了一种Rh/Al纳米天线光催化剂，其中Rh为CO2甲烷化提供了丰富的活性中心，Al纳米结构的强局域表面等离激元共振（LSPR）效应可以将太阳能转化为热电子，产生较高的表面温度和较强的局域电场来激活被吸附的反应物。
要点3.一系列与波长相关的控制实验证明，Al纳米结构可以吸收和转换来自紫外区的入射太阳光到近红外区（300-1000 nm），产生高达700 °C的强表面温度场，从而有效地促进了CO2的光热还原，大大提高了CH4的选择性和产率。
要点4.研究人员还证实了由Rh/Al纳米天线催化剂驱动的光热CO2甲烷化是一种与CO作为关键中间体的温度依赖性多步CO2还原反应。
这项工作有望为通过太阳能催化清洁和可持续地将CO2转化为燃料带来更多的洞察力和灵感。
Gao Fu, et al, Rh/Al Nanoantenna Photothermal Catalyst for Wide-Spectrum Solar-Driven CO2Methanation with Nearly 100% Selectivity, Nano Lett., 2021
DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03215
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03215
学研汇是国内领先的科研服务创新平台，专注于科学仪器共享预约服务。学研汇旗下拥有米测、微著、画微堂、X-edit、学研云课堂、学研商城等多个品牌，可以为客户提供包括科学仪器测试服务、数据分析、计算模拟、科学可视化、论 润色、科研技能培训、仪器耗材销售、纳米材料定制、技术研发解决方案等全方位一站式科研服务。
联系电话：李老师 158 2732 3927
声明：本站部分 章内容系出于传递信息之目的源自于第三方 站转载，行业企业、终端用户投稿。若对稿件内容有任何疑问或质疑，请立即与本 站联系，本 站将迅速给予回应并第一时间做出处理（联系邮箱：jinwei@zod.com.cn）。